【聚焦“双一流”】我校先进材料原子工程中心研究团队最新研究成果出炉

文章来源:科学技术处发布时间:2021-02-26浏览次数:10

本网讯(科学技术处)Click chemistry, 又称“点击化学”, 是由美国化学家Sharpless提出的一种快速合成化合物的新方法。其中Cu催化的叠氮炔烃环加成(CuAAC)反应自报道以来,由于其原料易得、反应条件温和、产物收率高、选择性好和易于分离提纯等特点,已广泛应用于先导化合物库的建立、新药开发和高分子材料合成等领域。迄今为止,很少有Cu催化剂能够催化内炔的AAC反应。

近日,我校先进材料原子工程中心研究团队与合作者一起设计了一种碳纳米管负载原子精确的双金属纳米团簇Au4Cu4催化剂(简写Au4Cu4/CNT),实现了催化末端炔烃及非活性内炔的CuAAC反应。进一步的机理研究表明,Au4Cu4/CNT的特殊催化性来源于Au-Cu的协同作用,不同于经典的多核Cu(I)催化脱氢机制。Au4Cu4/CNT催化体系是采用π键活化HC≡CPh,整个催化过程中避免了摘除HC≡CPh的末端H原子。本研究后续CuAAC催化剂的设计具有重要的指导意义文章的第一作者是安徽大学硕士研究生方亚平通讯作者朱满洲教授、盛鸿婷教授,波尔多大学Didier Astruc教授,北京科技大学胡淑贤教授

参考文献:

Insight into the Mechanism of the CuAAC Reaction by Capturing the Crucial Au4Cu4-π-Alkyne Intermediate. JACS, 2021. DOI: 10.1021/jacs.0c12498 

近期,该研究团队报道了一组共晶化的金属团簇,并通过X射线单晶衍射(SC-XRD)技术确认了化合物的原子结构—AuAg24(SR)18 Au2Ag41(SR)26(Dppm)2,二者在单元晶胞中占比各为50%;详细揭示了共结晶簇合物在形成过程中组分间的相互作用,形成了“命运共体最终建立了一种具有“相互依”特性的双金属纳米团簇体系,与生物界中的互利共生法则极为相似。该项工作深刻揭示了团簇间相互依存的关系,为理解团簇的生长和稳定机理提供了理论依据。


这一成果发表在Nature Communications 上,文章的第一作者是安徽大学硕士研究生刘丹宇,通讯作者为朱满洲教授,胡大乔副教授和青岛科技大学汪恕欣教授。该文章同时被编辑推选为无机和物理化学” 专栏的热点(https://www.nature.com/ncomms/editorshighlights)

 

参考文献:

Interdependence between nanoclusters AuAg24 and Au2Ag41 Nature Communications DOI: 10.1038/s41467-021-21131-5